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既存の仮想マシンを用いたホストプールの作成は可能です。

しかし、既存の仮想マシンを用いたホストプールの作成には、仮想マシン 1 台ずつに対して、AVD エージェントのインストールを行う必要があります。
また、それまで AVD のセッションホストとして使用していなかった仮想マシンをホスト プールに参加させる場合は、均等に負荷分散を行うためにすべての仮想マシンのサイズを揃える必要もあります。
そのため、既存の仮想マシンを用いたホストプールの作成も可能ではありますが、基本的にはホストプール作成と同時に新規でセッションホストを作成する方が簡単に作成が出来ます。

▶ホストプール作成と同時に新規でセッションホストを作成する方法に関しては、以下のサイトに手順が記載されております。
https://docs.microsoft.com/ja-jp/azure/virtual-desktop/create-host-pools-azure-marketplace#virtual-machine-details

▶既存の仮想マシンを用いたホストプールの作成に関しては、以下のサイトに手順が記載されております。
https://docs.microsoft.com/ja-jp/azure/virtual-desktop/create-host-pools-powershell#register-the-virtual-machines-to-the-windows-virtual-desktop-host-pool